卡内基梅隆大学的研究人员使用核共振振动光谱探测调节酶，催化剂和仿生复合物的化学反应性的氢键。该技术可以开发出更好的催化剂，用于广泛的领域。该研究结果在12月3日出版的Angewandte Chemie杂志上作为“非常重要的论文”发表，并刊登在期刊的封底上。氢键是生物学和化学中最基本的相互作用。它们负责水的许多化学重要性质，用于稳定蛋白质和核酸的结构，包括DNA和RNA中的结构，并有助于天然和合成聚合物的结构。

研究表明，氢键在调节金属酶和含金属催化剂的金属中心的反应性方面起着重要作用。然而，几乎没有研究用于实验证明二级配位球内氢键的系统性变化 - 在金属中心附近发现的与中心没有直接键合相互作用的分子 - 如何影响催化活性。

在催化中，酶或合成催化剂刺激一系列化学反应，产生许多中间结构或物质。了解这些结构及其化学性质是理解整个反应的关键。“彻底了解活性中间体的化学反应性是确定如何设计高效和选择性CH功能化催化剂的关键步骤，”卡内基梅隆大学化学助理教授和研究报告的主要作者Yisong Guo说。“在分子活化酶的情况下，催化的关键中间体是铁 - 氧(Fe-O)和铁 - 羟基(Fe-OH)物种，它们参与重要的生物过程，如DNA生物合成，DNA和RNA修复，蛋白质的翻译后修饰，抗生素的生物合成和有毒化合物的降解。“

Guo及其同事使用57Fe核共振振动光谱(NRVS)，这是一种新开发的基于同步辐射的技术，用于检测合成配合物中Fe-O和Fe-OH单元的振动频率，这些配合物通过氢键与次级配位球相互作用。频率的变化揭示了关于这些单元的键强度的有价值的信息，并进一步提供了氢键强度的定性测量。

“这表明NRVS是一种敏感的技术，可以获得氢键强度的微小变化，直至单个氢键的变化。这为我们提供了一种连接Fe-O和Fe-键强度变化的新方法。 OH单位对其化学反应性，“郭说。郭说，这项研究是使用NRVS探测氢键的概念验证。他计划继续使用这种方法研究合成配合物和酶中更多的铁 - 氧和铁 - 羟基物种，以建立可用数据量，将这些物种的化学反应性与氢键相互作用的变化联系起来，希望该信息可用于开发更有效和更有效的催化剂。